催化还原去除水中硝酸盐新型催化剂的研究
随着工农业的迅速发展,人类大规模的固氮活动破坏了自然界氮素循环的平衡。水中硝酸盐氮的污染问题日渐引起人们的关注,去除水中硝酸盐的常规方法都有其难以克服的缺点。催化还原法是一种新型的水脱氮技术,该方法具有反应速率快、生成N2选择性高、能耗低且易操作等优点。催化还原法被国内外学者誉为最有前景的水脱氮方法之一。
通过催化剂性能比较实验,从中筛选出活性好、选择性高的非贵金属催化剂。在双金属催化剂上添加活性组分贵金属Pd,制备出Pd用量相对较少的三金属催化剂,并与传统的Pd-Cu/γ-Al2O3催化剂进行催化活性和选择性的综合比较。考察了焙烧温度、金属比例、浸渍顺序和方式等制备条件对催化剂反应性能的影响,并采用XRD、SEM现代分析手段对催化剂进行了表征;研究了pH值、氢气流量、硝酸盐初始浓度、催化剂用量等对硝酸盐催化还原反应的影响。
通过对所制备的一系列二元非贵金属催化剂进行评价与筛选后发现,W-Cu/γ-Al2O3对硝酸盐还原反应具有较高的选择性和催化活性。焙烧温度为350℃,W/Cu比4:1的催化剂对硝酸盐还原反应催化效果最佳。该催化剂在pH=4、催化剂投加量为2g/L、硝酸根初始浓度为100mg/L、氢气流量100mL/min、反应时间3h的条件下,硝酸盐氮去除率为52.49%,氨氮收率为4.38%。Pd-Cu-W/γ-Al2O3催化剂不仅Pd用量减少了,而且与传统的Pd-Cu/γ-Al2O3催化剂比较实验结果表明,无论是催化活性还是选择性都有所提高。Pd/W/Cu比值为3:1:1,焙烧温度为400℃,采用混浸法制备的Pd-Cu-W/γ-Al2O3对硝酸盐还原反应催化效果最佳。该催化剂在溶液pH=4,催化剂投加量为3g/L,硝酸根初始浓度为100mg/L,氢气流量100mL/min、反应时间1h条件下,硝酸盐氮去除率为100%,氨氮收率为7.8%。
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